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二维稀土氧化物的晶面可控合成

摘要自2010年石墨烯获得诺贝尔奖以来,二维(2D)材料因其原子厚度和优异的性能,在逻辑、存储、光电和光子2D器件制造领域不断吸引研究人员的关注

自2010年石墨烯获得诺贝尔奖以来,二维(2D)材料因其原子厚度和优异的性能,在逻辑、存储、光电和光子2D器件制造领域不断吸引研究人员的关注。基于对石墨烯的研究,科学家们还发现了其他一些二维材料,如层状过渡金属二硫属化物(TMDs)、六方氮化硼(h-BN)和非层状III-V族半导体。

最近,二维稀土氧化物 (REO) 已成为一种独特且有前途的非层状材料系列。稀土元素未填充的4f轨道被完全填充的外壳屏蔽,因此稀土离子的未配对4f电子通常不参与化学反应,从而在发光、磁性、电子和催化活性方面具有良好的性能。二维稀土氧化物结合了稀土元素的独特性质,已广泛应用于光学、磁性、高效催化剂、晶体管、生物医学等领域。

此外,据报道,晶面对二维材料的性能也有一定的影响。因此,可控地合成具有特定面的二维材料非常重要。然而,由于其非分层结构,控制材料的二维各向异性生长具有挑战性。此外,由于二维材料会以最低的能量暴露最稳定的面,因此控制材料的热力学尤为重要。

针对这些挑战,近日,在近期发表在《国家科学评论》上的一篇研究文章中,中国武汉大学的科学家们提出了一种新的范式,实现了一系列非分层二维 REO 的面可控合成。引入晶面控制辅助(FCA)可以控制预定晶面的二维成核并调整晶体的生长模式和方向。

作者表示:“根据硬-软-酸碱 (HSAB) 理论,RE 离子是硬酸,更喜欢与碱具有亲和力。我们使用 NH 4 X 作为 FCA 和属于碱行为的卤化物离子FCA 的引入不仅控制了预定面的二维成核,促进了 REO 的二维各向异性生长,而且随着 FCA 浓度的增加,每个面的相对表面能发生了变化,最终确定最终的暴露面。该策略可以扩展到一系列二维 REOs 单晶的面可控合成,包括轻 REOs (CeO 2 , Nd 2 O 3 )、中 REOs (Sm 2 O 3, Eu 2 O 3 ) 和重 REOs (Dy 2 O 3 , Ho 2 O 3 , Y 2 O 3 )。"

以CeO 2为例,他们系统地研究了生长的二维CeO 2 (111)和CeO 2 (100)单晶的原子结构差异。此外,他们还进行了实验和 DFT 计算以进一步确认该机制。结果表明,在低浓度的FCA下,计算出的CeO 2 (111)的表面能较低,优选获得二维CeO 2 (111)。随着FCA浓度的增加,CeO 2 (100)的计算表面能降低,相应的晶体形貌变为方形。他们还探索了2D REOs 单晶的晶面相关顺磁特性。

“我们的多功能工作为实现非层状 2D REOs 材料的各向异性生长提供了新的见解,并丰富了 2D 材料家族,”傅雷教授说。“值得注意的是,这种策略的高机动性为设计新材料、研究其特性和广泛的潜在应用开辟了机会。”

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